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Angew. Chem. :单原子Pt-碳化氮光催化剂实现高选择性CO2甲烷化的奥秘

太阳光驱动CO2与水汽反应生成CH4的技术,是同时解决过量CO2排放问题和能源危机的有效途径。然而,在以H2O为质子源的反应体系中,光生电子更倾向于将CO2转化为低附加值的CO或参与产生H2的副反应,使得实现高选择性的光催化CO2甲烷化仍然是一个挑战。


若要实现选择性光催化CO2甲烷化,催化剂必须满足如下两个条件:i)催化位点应能够富集足量的光生电子,以促进CO2甲烷化过程;ii)H2O还原产生的氢原子应优先参与C-H键形成而不是产H2。基于上述条件,中国科学院地球环境研究所黄宇研究员、中国科学技术大学熊宇杰教授、中国科学院大气物理研究所曹军骥研究员开展合作,以典型的Pt单原子负载缺陷聚合碳化氮(Pt@Def-CN)为研究对象,揭示了高选择性光催化CO2甲烷化的奥秘。

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在模拟太阳光照射条件下,以纯水为质子供体,Pt@Def-CN催化剂的CO2甲烷化速率可达6.3 ?mol g?1 h?1,相较于未改性的碳化氮(P-CN)或者仅引入缺陷结构的碳化氮(Def-CN)分别提高了20倍和3倍。更有重要的是,碳产物对CH4的选择性可达99%,而P-CN和Def-CN产物对CH4的选择性仅有25%和78%。进一步研究表明,产H2的副反应也得到了有效的抑制,仅有3%的光生电子被用于生成H2,这一结果与负载Pt颗粒位点是截然不同的。最后,作者通过对反应物CO2进行13C同位素标记实验,证实了产物CH4确实来源于CO2还原。

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作者对合成的Pt@Def-CN催化剂进行了一系列实验表征。结果显示,Pt单原子的引入加速了光生电子的分离,抑制了电子-空穴的复合,并延长了光生电子的寿命,使得更多的光生电子局域化到催化剂表面上,从而促进了CO2的高效催化甲烷化。

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进一步地,作者借助原位红外光谱和DFT模拟计算,揭示了CO2在催化剂表面逐步加氢的转化路径。结果表明,中间产物*CO在Pt单原子位点上脱附所需能量较高,从而抑制了副产物CO的生成。同时,作者探究了H2O还原产生的氢原子的吸附位点,发现在具有羟基基团的结构缺陷周围,H原子更倾向于吸附在聚合碳化氮载体材料的骨架上,而不是Pt位点上,这一结果解开了在具有Pt单原子催化位点的情况下依然能够抑制H2生成的谜团。

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总的来说,作者成功地在原子尺度上设计和构建了高选择性CO2甲烷化活性位点,并揭示了高选择性转化的机理。该工作为在原子尺度上设计和开发高选择性CO2甲烷化光催化剂提供了新的思路。

文信息

Highly Selective Photocatalytic CO2 Methanation with Water Vapor on Single-Atom Platinum-Decorated Defective Carbon Nitride

Xianjin Shi,Prof. Yu Huang,Yanan Bo,Delong Duan,Zhenyu Wang,Prof. Junji Cao,Prof. Gangqiang Zhu,Prof. Wingkei Ho,Liqin Wang,Tingting Huang,Prof. Yujie Xiong


Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202203063


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