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Angew. Chem. :镁电池正极电荷补偿新发现

基于镁金属的高自然丰度、低成本、高安全性以及高容量等优势,镁金属电池成为继锂离子电池之后具有良好发展前景的候选电池体系之一。回顾镁电池的发展历程,镁电解质的研究取得了长足的进步,但开发高能储镁正极仍是一个持续的挑战。


由于高极化的Mg2+与基体晶格之间存在强烈的静电相互作用,大多数的储镁正极只能获得有限容量。因此,研究人员一直在寻求高容量的储镁正极,以提高整体的能量密度。硫族化合物被认为是实现镁电池高能量密度的重要转化型储镁正极。但普遍存在的低初始库伦效率和严重的容量衰减成为阻碍其发展的障碍。


近期,中科院青岛生物能源所的崔光磊研究员、董杉木研究员和青岛科技大学的周新红教授合作,以Cu2-xSe为研究对象,阐明其特殊的阴离子补偿电荷存储机制,并在此基础上对其进行改性,极大地提高其电化学性能。

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通过in-situ XRD,XPS和XANES等测试手段证明了Cu2-xSe充放电曲线中对应的两个平台的电化学过程:分别为Cu2-xSe与Cu2Se的转化反应以及Cu2Se与Mg2+的置换反应。此外,in-situ Raman,ICP-MS和UV-vis等测试结果表明影响Cu2-xSe循环稳定性的主要原因是高电压平台多硒化物的不可逆溶解。

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一方面,独特的阴离子氧化还原过程有利于电荷存储;另一方面,多硒化物溶解会导致电池性能下降。在此基础上,在Cu2-xSe正极中引入Mo6S8,制备得到的嵌入-转化型复合正极。电化学测试以及ICP-MS结果分析表明,复合正极可以显著抑制多硒化物的不可逆溶解,提高倍率性能和循环稳定性,可逆容量也由140 mAh g-1提高到220 mAh g-1


转化型正极与阴离子氧化还原耦合的概念为高性能储镁正极提供了新思路,对储镁正极的开发具有重要意义。

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文信息

Charge-Compensation in Displacement Mg2+ Storage Cathodethrough Polyselenide Mediated Anion Redox

Xuelian Qu, Aobing Du, Tao Wang, Qingyu Kong, GuodongChen, Zhonghua Zhang, Jingwen Zhao, Xin Liu, XinhongZhou, Shanmu Dong, Guanglei Cui


Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202204423


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