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Angew. Chem. :非等比例共晶工程提升有机半导体电荷传输性能

提升有机半导体电荷传输性能是有机电子学领域的一个关键科学问题。电荷输运不仅与分子结构相关,而且与堆积结构紧密相连。化学家已经合成了分子结构丰富多样的有机半导体材料,展示了操纵共价键的魅力。而如何操纵非共价键构建强电子耦合作用的堆积结构是有机半导体材料晶体工程研究的难点,发展较为缓慢。


目前研究者主要是利用晶相调控获得合适的堆积结构来提升电荷输运性能。共晶工程调控堆积结构实现了新颖或多功能的光电性质,如铁电性、双极性电荷传输、非线性光学和放大自发发射。然而,共晶工程提升电荷输运性能的研究报道却很少!这主要是因为共晶通常会带来双极性电荷传输、改变电荷传输的极性或削弱电子耦合作用。


近日,北京化工大学的甄永刚教授与中国科学院化学研究所董焕丽研究员、易院平研究员等人合作,利用氢键和电子给受体作用构建了等比例和非等比例共晶,发现非等比例共晶保留了单组分材料鱼骨状堆积结构,但具有更强的电子耦合作用和更大的分子间距离,载流子迁移率提升了4个数量级。


作者以吲哚并[2,3-A]咔唑(IC)作为电子给体,以9-芴酮(FO)和2,6-二苯基蒽醌(DPAO)作为电子受体,构筑了1:1等比例共晶IC-FO和2:1非等比例共晶IC2-DPAO。单晶结构解析表明,IC中的NH基团与FO或DPAO中的C=O基团具有较强的氢键作用(2.18~2.21 ?);等比例共晶IC-FO表现为分列柱堆积结构,而非等比例共晶IC2-DPAO中IC分子仍保留了单组分IC晶体的鱼骨状堆积结构。

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随后,作者基于三种晶体的优势生长方向构筑了有机场效应晶体管。测试表明,等比例共晶IC-FO的最高空穴迁移率为1.76×10-4 cmV-1 s-1,相对于单体IC提高了8倍;非等比例共晶IC2-DPAO平均空穴迁移率为0.04 cmV-1 s-1,最高空穴迁移率为0.11 cmV-1 s-1,相对于单体提升了四个数量级。

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为了深入阐释堆积结构-电荷输运的关系规律,j9九游app进行了密度泛函理论计算。对于IC、IC-FO和IC2-DPAO,晶体优势生长方向的空穴有效质量分别为2.08、1.89和1.54 m0,更小的有效质量导致更高的迁移率。对于IC、IC-FO和IC2-DPAO,同一IC分子柱相邻分子转移积分分别为43/49、59、57 meV,质心距离分别为5.75、5.90、6.32 ?,更大的转移积分和更长的质心距离有利于减小有效质量,进而提升电荷输运性能。


总之,作者表明非等比例共晶工程可作为调控堆积结构提升电荷输运的有效策略,为开发有机半导体材料提供了新的可能性。

文信息

Non-Equal Ratio Cocrystal Engineering to Improve Charge Transport Characteristics of Organic Semiconductors: a Case Study on Indolo[2,3-a]carbazole

Junfeng Guo, Yan Zeng, Yonggang Zhen, Hua Geng, Zongrui Wang, Yuanping Yi, Huanli Dong, and Wenping Hu


Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202202336


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