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徐至教授课题组Angew. Chem.: 用于二氧化碳捕获的静电诱导晶体重排多孔有机笼膜
▲第一作者:渠凯、徐基鹏        

通讯作者:徐至、金万勤、黄康         
通讯单位:华东理工大学、南京工业大学          
论文DOI:10.1002/anie.202205481          

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全文速览


本工作报道了一种通过静电诱导晶体重排来设计具有异质结构的多孔有机笼(POC)膜的策略。利用离子液体的静电吸引作用,诱导无序有机笼分子重新排列成均匀无缺陷的晶体层,实现了CO2的高效捕集。

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背景介绍


为了缓解过度使用化石能源导致的气候变化和空气污染,实现双碳目标,二氧化碳捕集技术得到了广泛的关注和发展。与传统分离工艺相比,膜分离技术具有环保、低能耗等优点,发挥着至关重要的作用。近十年来,沸石、金属有机骨架膜(MOF)和共价有机骨架膜(COF)等具有固有微孔的膜,因其孔径均匀、尺寸可调等优点而成为研究热点。然而,由于非选择性缺陷和不可避免的晶界的存在,这些结构明确的功能晶体膜的制备仍然具有挑战性。相比之下,尽管聚合物膜受限于气体渗透性和选择性之间的权衡,但由于其简便和可扩展的溶液铸造工艺,仍然在实际膜气体分离领域占主导地位。因此,开发具有内在微孔和溶液可加工性的材料是构建下一代高性能膜的迫切需求。

03

研究出发点


多孔有机笼(POCs)的刚性结构使其具有丰富的孔隙和相互贯穿的通道。此外,分子尺度的笼子可以被有机溶剂溶解,这使它们能够通过简单的溶液加工过程(例如:旋涂)进行可控组装。然而,在成膜过程中,溶剂的快速挥发会导致多孔有机笼分子的无序排列,产生较大的非选择性晶间间隙,造成膜性能的下降。为了消除晶间间隙,通过离子液体溶液实现了表层POC分子的微溶解,并在离子液体分子的诱导下实现了表层POC分子的有序重排,构建了致密无缺陷的结晶皮层。离子液体分子进一步实现了原位孔口修饰,优化后的异质结构膜对CO2/N2的分离选择性超过130,具有良好的长期稳定性和热冲击稳定性。该策略为制备具有规则通道的晶体重排膜提供了新的启发。

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图文解析


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与原始CC3膜相比,静电诱导重排后的POC膜表面出现大量且规则的“微图灵结构”褶皱,并且其粉末X射线衍射图中出现CC3晶体的特征衍射峰,表明膜表面形成了重排结晶层。原位刻蚀X射线光电子能谱表明静电诱导重排POC膜表面晶体重排层的厚度约为10 nm。
 
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密度泛函理论(DFT)表明POC和离子液体分子之间的相互作用以范德华力和少量氢键主导。POC分子的孔口显示静电负性,可以与离子液体分子的静电正部分结合。在膜表层诱导重排过程中,基于静电吸引效应,离子液体分子诱导静电负性POC窗口优先向外排列,与离子液体分子中的正电部分结合,使POC重排成紧密且规则有序的晶体薄层,消除了晶间间隙。
 
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气体分离性能测试表明晶体重排显著提高了POC膜的气体分离选择性。膜性能超过了目前已报道的大多数膜材料,且POC膜表现出较好的长期和热冲击稳定性。进一步的表征和计算表明离子液体分子诱导表面晶体重排后修饰POC本征孔道,实现了POC本征孔的原位调控,阻止了N2等较大分子的进入,并通过石英晶体微天平测试验证了这一结论。

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总结与展望


本工作基于离子液体的非挥发性和强相互作用,开发了一种简单的静电诱导晶体重排策略来构建超薄异质结构POC膜。该策略实现了POC笼表面分子的可控晶体重排,消除了较大的外部晶间间隙,构建了更规则的通道。在笼口锚定离子液体分子的辅助下,重排后POC显示出明显的窗口减少,实现了良好的CO2捕获性能。该膜还表现出良好的长期和热冲击稳定性。这一策略在设计具有规则通道的气体分子分离再结晶膜方面显示出巨大的潜力。

06

文章信息


本文以“Electrostatic-Induced Crystal-Rearrangement of Porous Organic Cage Membrane for CO2 Capture”为题发表于国际知名期刊Angew. Chem. Int. Ed. 上,并被选为热点论文 (hot paper) 。第一作者为华东理工大学化工学院2018级博士研究生渠凯和化学院2021级博士研究生徐基鹏,通讯作者为华东理工大学化工学院徐至教授,共同通讯作者为南京工业大学化工学院金万勤教授和黄康副教授。该研究工作得到了郭旭虹教授和练成教授的大力支持,并得到了国家重点研发计划和自然科学基金的资助。

原文链接:
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/anie.202205481


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